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我区科研团队在单原子催化领域取得最新成果
发布时间：2022-12-22 09:11 来源：内蒙古自治区科技厅基础研究处
以太阳能、电能为驱动力，把二氧化碳和水转化为清洁燃料和高附加值化学品具有重要意义，而创制新型催化剂是关键。我区科研团队发现高暴露的Ni单原子催化剂在电催化水分解过程中的稳定性长达166小时，相关成果近日由国际顶级学术期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）在线发表。
图1 论文发表截图
该研究得到国家自然科学基金、自治区科技计划等项目的支持。
电解水析氧反应(OER)电催化剂的设计合成，对开发能量存储和转换的先进电化学装置具有重要意义，其中对具有最大原子利用率的单原子催化剂的研发是关键。目前，大多数单原子催化剂的催化活性中心暴露有限，导致与反应物分子接触不充分，催化反应效率与预期仍有很大差距。
图2 单原子催化剂的OER性能
内蒙古大学化学化工学院谷晓俊教授带领团队，首先利用3-氨基苯酚和甲醛之间的酚醛缩合反应在足球状CdS表面包覆一层树脂，并在高温下热解产生S/N共掺杂的中空碳球。然后采用化学气相沉积法在中空碳球外表面捕获Ni单原子，形成目标催化剂(简称Ni SAs@S/N-FCS)，并系统研究了其微观结构和电催化OER性能。
图3 中空Ni单原子催化剂的制备路线、形貌和结构
在电子显微镜下，催化剂Ni SAs@S/N-FCS具有中空结构，Ni以单原子分布在中空碳球表面(图3)。X射线精细结构谱学研究表明，Ni的价态在0与+2之间，Ni与N配位而与S不配位，其配位数为4(图4)；Ni-N键的存在说明Ni与S/N共掺杂的中空碳球之间有强相互作用，利于电催化过程中电子的高效传输。
图4 Ni单原子催化剂的精细结构表征
谷晓俊介绍，此次研究中组装了一种水分解装置，在使用过程中，Ni单原子催化剂呈现出低的水分解过电位、快速反应动力学和超高稳定性，具有实用化前景。该研究为电解水反应高效进行提供了新思路，同时为如何在原子或分子尺度上厘清催化中心的原位结构变化提供了新方法。
通讯作者简介：
谷晓俊，内蒙古大学化学化工学院教授、博士生导师、人才办主任。2008年10月，毕业于大连理工大学，获博士学位；之后在日本国立产业技术综合研究所，从事JSPS博士后研究；2011年2月至今，任教于内蒙古大学。现担任中国稀土学会第七届稀土晶体专业委员会委员、中国能源学会第四届理事会理事、内蒙古石油和化学工业协会副会长、内蒙古化学会理事会常务理事以及多个国际学术期刊的编委。课题组结合自治区在新材料与能源高效利用领域的重大需求，围绕能源小分子催化转化、光/电催化制氢、金属离子电池、稀土功能材料等方向开展研究工作。以第一作者或通讯作者身份等在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Catal.、Adv. Sci.、Appl. Catal. B: Environ.等期刊发表高质量学术论文60余篇。主持包括教育部新世纪优秀人才支持计划、国家自然科学基金、内蒙古自治区科技计划在内的科研项目10余项。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212542